Bei der Reichstagswahl am 6. November 1932 schnitt die NSDAP in Aalen unterdurchschnittlich ab; dort erhielt sie 25,8 Prozent der Stimmen (gegenüber 33,1 Prozent im Reich) und war somit in Aalen nur die zweitstärkste Partei hinter der Zentrumspartei, die 26,6 Prozent (im Reich 11,9 Prozent) erhielt, und vor der SPD mit 19,8 Prozent (20,4 Prozent). Bis zur Reichstagswahl am 5. März 1933, der ersten nach der Machtergreifung Hitlers, hatte sich das Bild geändert; die NSDAP schnitt mit 34,1 Prozent (43,9 Prozent im Reich) zwar immer noch unterdurchschnittlich ab, war aber nun auch in Aalen die mit Abstand stärkste Partei. Gefolgt wurde sie vom Zentrum, das unverändert 26,6 Prozent (Reich: 11,3) der Stimmen bekam, und von der SPD mit 18,6 Prozent (Reich: 18,3).

Zu Beginn der NS-Zeit blieb der demokratisch gewählte Bürgermeister Friedrich Schwarz im Amt, bis ihn die Nationalsozialisten 1934 entmachteten und zunächst durch den Vorsitzenden der NSDAP-Gemeinderatsfraktion und Brauereibesitzer Karl Barth als Amtsverweser und später durch den Juristen Karl Schübel ersetzten. Im August 1934 fand in Aalen die NS-Verbraucherausstellung Braune Messe statt.

1936 wurde in der Stadt eine Reit- und Fahrschule des Wehrkreises stationiert sowie ein Heeresverpflegungsamt und ein Heeresnebenzeugamt errichtet und eine Heeresnebenmunitionsanstalt untergebracht.

1935 begann die Eingemeindung benachbarter Orte. 1938 wurde das Oberamt Aalen in den Landkreis Aalen überführt und die Gemeinde Unterrombach aufgelöst. Deren Gebiet kam größtenteils zu Aalen, der Ort Hammerstadt jedoch zur Gemeinde Dewangen. Forst, Rauental und Vogelsang kamen zu Essingen (ab 1952 gehörte dann die gesamte ehemalige Gemeinde Unterrombach zu Aalen, mit Ausnahme von Forst, das bis heute bei Essingen blieb).

Im städtischen Krankenhaus wurden zunehmend die bisher dort tätigen Diakonissen durch Schwestern der Nationalsozialistischen Volkswohlfahrt ersetzt. Im Zuge der NS-Rassenhygieneideologie wurden dort, je nach Quelle, rund 490 Menschen bzw. rund 200 Menschen zwangssterilisiert.

Im September 1944 wurde in Wasseralfingen das Konzentrationslager Wiesendorf, ein Außenlager des KZ Natzweiler/Elsass, für 200 bis 300 Häftlinge errichtet, die in Industrieunternehmen der Umgebung Zwangsarbeit verrichten mussten. Bis zur Auflösung des Lagers im Februar 1945 starben 60 Häftlinge. In den Jahren 1946 bis 1957 wurden die Lagergebäude abgerissen; Fundamente sind noch im Haus Moltkestraße 44/46 vorhanden. Daneben waren in mehreren Arbeitslagern Kriegsgefangene sowie Frauen und Männer aus von Deutschland besetzten Ländern konzentriert, die in Großbetrieben wie den Schwäbischen Hüttenwerken und der Maschinenfabrik Alfing Keßler für die Rüstungsindustrie arbeiten mussten.

Von den Kampfhandlungen des Zweiten Weltkrieges blieb Aalen größtenteils verschont. Erst in den letzten Kriegswochen führten Luftangriffe zur Zerstörung oder schweren Beschädigung von Teilen der Stadt, des Bahnhofs und der anderen Bahnanlagen. Eine über drei Wochen andauernde Serie von Luftangriffen hatte ihren Höhepunkt am 17. April 1945, als Bomber der US-Luftstreitkräfte das in Aalen stationierte Heeresnebenzeugamt und die Bahnanlagen bombardierten. 59 Personen wurden getötet, davon über die Hälfte verschüttet, und über 500 obdachlos. 33 Wohngebäude, 12 andere Gebäude und 2 Brücken wurden zerstört und 163 Gebäude, darunter 2 Kirchen, beschädigt. Fünf Tage später wurden die nationalsozialistischen Machthaber Aalens von den amerikanischen Streitkräften abgesetzt.